中國儲能網訊：眾所周知，氫氣是一種非常清潔且可儲存運輸?shù)目稍偕茉矗虼死锰柲芊纸馑苽錃錃庖殉蔀橐环N備受關注的清潔新能源技術。半導體催化劑在光解水制氫過程中扮演著非常重要的角色，包括俘獲光能、降低反應勢壘、減少能耗、加快反應速度等。硅材料作為地球上豐度最高且應用最為廣泛的半導體材料，早已有報道預言可用于光解水制氫技術。
近日，中國科學技術大學教授熊宇杰課題組首次揭示了硅納米線表面“光解水制氫”的機制，并為其制氫性能的提高提供了新的途徑。研究成果發(fā)表于《德國應用化學》，并被選為該期刊的熱點論文（Hot Paper）。課題組的博士生劉東和李磊磊為共同第一作者。
研究人員巧妙地通過微納制造技術（即自上而下）和濕化學方法（即自下而上）相結合，具有高度選擇性地調控硅納米線陣列的表面懸鍵類型和數(shù)量。基于系統(tǒng)紅外光譜監(jiān)測，研究團隊得以將光催化產氫效率及激子平均壽命與表面懸鍵聯(lián)系起來，從而凸顯了硅材料表面懸鍵在光催化應用中的關鍵作用。另一方面，研究人員發(fā)現(xiàn)該過程產生的氫氣和氧氣的比例遠高于常規(guī)思維中的化學計量比，因此與傳統(tǒng)的光催化產氫機制應該有所差異。江俊教授課題組通過理論模擬，不但證實了預計中表面懸鍵對于電荷分離的貢獻，而且掃描出在不同懸鍵表面所發(fā)生的化學反應勢壘?；谠撓盗邪l(fā)現(xiàn)，研究團隊首次撥開了硅材料“光解水制氫”機制的“面紗”，確定了其反應機制。在理解作用機制之后，研究人員開發(fā)出了一類基于常規(guī)半導體工業(yè)技術的表面化學處理方法，為調控位于硅納米線表面的懸鍵狀態(tài)提供了簡捷途徑，得以理性地調變其光催化制氫性能。
該研究工作提出了新的表面工程思路，為開發(fā)高效、自然界豐富的光催化劑鋪筑有效道路，并將拓展人們對化學轉化中電子運動“微觀引擎”的控制能力，對高效催化劑的理性設計具有重要推動作用。
研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、高等學校博士學科點專項科研基金、校重要方向項目培育基金等項目的資助。
硅納米線表面光催化產氫機制圖示
